在重塑全球能源格局、奔赴“碳中和”愿景的征途中，光伏技术的每一次突破，都通往零碳未来的关键阶梯。叠层太阳能电池通过攻克单结电池的效率瓶颈，正引领光伏产业实现跨代式的技术突破。其中，钙钛矿/铜铟镓硒（CIGS）叠层太阳能电池因兼具轻质、柔性、抗辐射及优异的弱光响应等差异化优势，已然成为航空航天、移动电子及建筑一体化光伏（BIPV）等领域极具竞争力的新一代光伏技术。然而其光电转换效率仍明显低于其他基于钙钛矿的叠层器件，尤其是研究最为广泛的钙钛矿/Si 叠层器件。为了充分利用太阳光谱并实现与 CIGS 底电池的电流匹配，钙钛矿层常常需要引入高比例的溴元素来扩宽带隙，这类含有高溴组分的金属卤化物钙钛矿体系在结晶过程中极易诱发严重的卤素偏析，形成富碘相与富溴相，导致严重的电荷复合损失与不稳定的器件性能。这种组分不均匀性在采用可扩展化涂布法如刮涂法制备时尤为突出，特别是在环境空气条件下，溶剂的快速挥发与环境水氧的干扰使结晶动力学更加难以控制，进一步导致生成了更低相纯度相、更高缺陷密度且更差稳定性的钙钛矿薄膜。因此，在环境空气下，实现可扩展化的宽带隙钙钛矿薄膜的高质量均匀制备，是推动柔性叠层电池从实验室走向规模化产业应用必须攻克的关键瓶颈。
鉴于此，浙江大学硅及先进半导体材料全国重点实验室、材料科学与工程学院杨德仁院士团队薛晶晶教授课题组开发出一种基于非晶化混合卤素中间相的结晶调控策略，通过引入具有内酰胺结构的 2-吡咯烷酮（PDI）作为新型配位溶剂，替代了刮涂法中常用的配位溶剂N-甲基吡咯烷酮（NMP），在显著提升宽带隙钙钛矿薄膜组分均匀性的同时，显著增强了器件的运行稳定性。与NMP仅依靠单一配位作用易诱发中间相过早的有序排列不同，PDI 利用其配位键与氢键的多位点协同相互作用，增加了中间相构型的自由度，打破了溶剂中间相的长程周期性。原位掠入射X衍射图谱研究发现，PDI无法形成任何结晶态的溶剂中间相，这种非晶态促进了碘、溴卤化物的均匀同步析出并降低了相转变势垒。基于该策略构建的柔性全片两端钙钛矿/CIGS 叠层电池实现了 27.3% 的光电转换效率（PCE）。
该项研究成果于北京时间2026年1月29日晚7点，被国际顶级期刊《自然能源》在线刊登。通讯作者为威廉希尔WilliamHill官方网站、硅及先进半导体材料全国重点实验室杨德仁院士团队薛晶晶研究员。浙江大学为该论文的第一单位。
传统配位溶剂 NMP 与新型配位溶剂 PDI 对钙钛矿薄膜中卤素分布的影响存在显著差异。光致发光图谱结果显示（图 1），采用 NMP 制备的宽带隙薄膜在溴含量提升至 25% 及以上时，会出现明显的卤素偏析，光谱中同时存在代表富溴相和富碘相的两个特征发射峰，且偏析程度随溴含量的增加而加剧。相比之下，利用 PDI 溶剂制备的薄膜在 20% 至 30% 的高溴含量范围内，均表现出极其均匀的荧光峰位分布。充分表明 PDI 策略能够有效抑制微观尺度上的组分偏析。
图1. 空气刮涂钙钛矿薄膜中的卤素分布。
图2. 刮涂宽带隙钙钛矿薄膜中抑制卤化物偏析现象的机制研究。
不同于传统溶剂 NMP 易与碘化铅形成有序的线性结晶中间相，PDI 分子中独特的 N-H 键能与卤素离子形成额外的氢键作用，并与羰基与铅离子的配位键形成了多位点协同作用，这增加了中间相构型的自由度，破坏了溶剂中间相的长程周期性排列。用PDI制备的钙钛矿湿膜在气体淬火过程中并未显示出任何明显的衍射峰（图 2b），表明其溶剂中间相几乎保持了无定形的特性，并在后续的退火阶段之前均保持了卤化物的均匀分布。退火过程中的原位掠入射 X 射线衍射（GIXRD）同样证实（图 2e和f），PDI 的引入使钙钛矿的成膜过程从传统的“结晶态到结晶态”路径转变为具有更低相变势垒的“非晶态到晶态”路径。这种动力学路径的演变确保了碘化物与溴化物在热退火过程中的同步析出，进一步遏制了卤素偏析。该策略在提升薄膜结晶度与导电性能的同时，显著降低了陷阱态密度并有效抑制了载流子的非辐射复合损失（图3a-c）。
图3. 宽带隙钙钛矿薄膜的特性及其单结器件的光电性能。
图4. 钙钛矿/CIGS叠层太阳能电池的光电性能。
在此基础上，采用 PDI 策略制备的单结及叠层器件在光伏性能与长期可靠性上均实现了显著的突破（图 3d-g & 图 4）。在 1.67 eV 至 1.73 eV 的宽带隙范围内，单结电池均展现出优异的光电转换性能。尤为关键的是，在柔性两端（2-T）单片钙钛矿/CIGS 叠层太阳能电池中，该研究成功实现了高达 27.3% 的光电转换效率（稳态效率达 27.1%）。此外，通过将半透明钙钛矿顶电池与 CIGS 底电池机械堆叠，获得了30.0%总光电转换效率的四端（4-T）叠层器件（图4c-e）。同时，柔性两端叠层器件表现出卓越的运行稳定性。在 45°C 环境下连续光照运行 500 小时后，器件效率几乎没有损失；并且在 85°C 高温开路条件下存放 408 小时后，器件仍能维持初始效率的 91%。这种显著的稳定性提升归因于 PDI 带来的均匀卤素分布、高结晶度以及极低的缺陷密度，从微观层面有效抑制了光热诱导下的降解过程（图4f和g）。
